Il Ciclo del Combustibile NUCLEARE Yellowcake = ossido di uranio Estrazione dal minerale (pechblenda) del chimicamente stabile Conversione in esafluoruro UF6 per l’arricchimento Bruciamento in reattore Recupero plutonio e uranio residuo e trattamento rifiuti ad alta attività U3O8 Arricchimento in Uranio-235 Fabbricazione degli elementi di combustibile Yellowcake = miscella di ossidi di uranio naturale per reattori tipo CANDU L’uranio metallico, estratto dal prec., viene combinato con il Fluoro per l’arricchimento Ritrattamento combustibile esaurito Smaltimento finale in depositi geologici

Il trattamento delle scorie radioattive Campo di applicazione Lavoratori esposti Persone del pubblico Dose efficace 20 mSv/anno 1 mSv/anno Dose equivalente   al cristallino 150 mSv/anno 15 mSv/anno alla pelle 500 mSv/anno 50 mSv/anno alle estremità Attività  nr. decadimenti nucl.per unità di tempo 1 Bq =1 dis/sec Dose assorbita  energia rilasciata per unità di massa 1 Gy =1 J/kg Dose equivalente  dose assorbita da un organo ‘pesata’ 1 Sv= 1 Gy/wr Dose efficace  somma dosi assorbite ‘pesata’ sui varii organi Sv generati da ospedali, laboratori, industrie carta, oggetti, indumenti usa e getta, filtri e altri materiali debolmente contaminati I rifiuti nucleari si classificano in base alla Sotto i livelli imposti dalle (ICRP 90 e D.Lgs 230/95)  Rifiuti a basso livello circa il 90% in volume ma solo 1% della radioattività totale Rifiuti di livello medio circa il 7% in volume e 4% della radioattività Rifiuti di alto livello oltre il 90% della radioattività totale radioattività normative (LLW) (MILW) (HLW) Resine, filtri, liquami, componenti del reattore, materiali contaminati dallo smantellamento dei reattori Principi generali del trattamento Concentrare ed isolare i rifiuti in siti predisposti Attesa fino a quando il livello di radioattività sia più gestibile Diluizione e dispersione nell’ (sotto la soglia regolamentata o naturale) Recentemente approvato dal Parlamento Europeo il divieto di esportazione definitiva delle scorie verso Paesi terzi ed il permesso all’interno della UE solo per il riprocessamento. combustibile esausto direttamente dalle centrali o dal riprocessa-mento, dalla produzione o smantellamento degli arsenali nucleari ambiente

L’inventario radiotossicologico Dose efficace impegnata: su un’esposizione di 50 anni E50 = Σ T ω T HT50 Radiotossicità derivante da 1 tonnellata di combustibile nucleare esausto. Con un'efficienza di partizione del 99.9% dei prodotti a lunga vita dai rifiuti seguita da trasmutazione, il livello di radiotossicità di riferimento può essere raggiunto entro 700 anni! (NEA Rep. 2002) UOX: dominato dagli FP MOX: dominato dal Pu L’inventario radiotossicologico è la misura della dose equivalente a cui è esposta una persona a seguito dell’incorporazione di una data quantità di un elemento radioattivo. Questo parametro dipende dalle caratteristiche fisiche e chimiche del radionuclide in esame (quali tempo di dimezzamento, numero atomico, forma chimica), ma anche dalla modalità di incorporazione all’interno del corpo umano (per via inalatoria, attraverso ferite o per ingestione) e dai modelli usati per descrivere la permanenza del nuclide all’interno degli organi (uptake, clearance). Dominato dagli FP (Cs e Sr, beta emitters) per i primi 40 anni per UOX, poi dai MA dopo 100 anni Per MOX è circa 4 volte superiore, ed è dominato dal Pu dai 50 anni fino a 1.5 My. Nel caso LWR (fig. in basso) con combustibile UOX, si vede come gli FP dominano per alcune centinaia di anni mentre i TRU si mantegono per centinaia di migliaia di anni. LWR (UOX): MA +Pu FP

Il RITRATTAMENTO delle scorie Riprocessamento attuale: separazione dei soli U e Pu, conviene solo se il prezzo U è alto Radiotossicità ridotta solo di un fattore 5. No USA, solo Fr, Gb e Russia. Composizione delle scorie Separazione di U e Pu, MA e FP: solvente organico (TBP) per separare attinidi da lantanidi Processi acquosi: PUREX (Pu U Redox EXtraction) TRUEX (Trans Uranium Extraction): sep. An(III) e Ln (III) UREX+ (Uranium Extraction) : sep. di U e Tc, Cs e Sr, Pu e Np, Am, Cm e Ln, Am e Cm dai FP. Molecole organiche poco resistenti alla radiolisi  grande quantità di ILW e LLW Processi non-acquosi: Pirochimici: sali fusi (Cl, F a T 700-1000 °C) radioresistenti; economici ed efficienti Elettrometallurgici: elettrolisi di una soluzione di combustibile in forma metallica

La trasmutazione delle scorie Consumo neutronico D Bilancio neutronico ec Reattori termici critici LWR, PWR, BWR HWR, CANDU Riduzione del Pu; però: Pochi neutroni ritardati Reattori piú instabili Piú MA prodotti Alti flussi 1016 n/cm2/sec necessari Aumento dell’inventario radiotossicologico! Costi elevati! Reattori veloci critici BN-600, Phénix Superphénix Efficienti per Pu e Am ma non per Cm e Cf difficili da trattare Trasmutazione MA insicura Costosi (Pu) e Problematici (Na raffr.) Reattori ADS subcritici Accelerator-driven Systems Utilizzano qualsiasi tipo di combustibile nucleare Elevata efficienza Amplificatore di energia (Rubbia) Però: dati nucleari ancora insufficienti; molta ricerca da fare: Acceleratore Bersaglio neutronico Combustibile e suo ciclo Reattore subcritico Sistemi a doppio strato The BN-600 reactor is a sodium-cooled fast breeder reactor, built at the Beloyarsk Nuclear Power Station, in Zarechny, Sverdlovsk Oblast, Russia. Designed to generate electrical power of 600 MW in total, the plant dispatches 560 MW to the Middle Urals power grid. It has been in operation since 1980. E’ rimasto l’unico attivo al mondo, nel suo genere. Aggiungere textbox: la trasmutazione avviene preferibilmente con neutroni, sebbene sia POSSIBILE CON OGNI PARTICELLA, CARICA E NEUTRa. Un valore positivo di D indica che occorre fornire neutroni dall’esterno, mentre se negativo c’è un eccesso di neutroni nel reattore. L’ efficienza neutronica < 1 indica che il reattore non può sostenere una reazione a catena. Un reattore termico non brucia bene uncombustibile di soli MA, ed U-238, per i quali è in deficit neutronico, mentre gli altri tre sistemi sono molto simili.

X-ADS: i programmi europei (dal V PQ) 6000 palle calibro 9 Parabellum al sec Design A (ENEA, ANSALDO etc) X-ADS raffreddato a LBE 80 MWth (=Lead-Bismute-Eutectic) Design B (CEA, EDF, CNRS etc) X-ADS raffreddato a gas elio 80 MWth Design C (MYRRHA in Belgio) X-ADS raffreddato a LBE 50 MWth VI PQ (2002-2006): da XT-ADS A EFIT Consorzio EUROTRANS = Ansaldo, AREVA etc Schema di principio di un ADS XT- ADS (2018) EFIT (2040) Caratteristiche Facility test per il bruciatore EFIT Bruciatore industriale di scorie Potenza 50-100 MWth >100 MWth Fascio protonico Circa 1.5 MW: • 350 MeV x 5 mA • 600 MeV x 2.5 mA Circa 16 MW: 800 MeV x 20 mA Combustibile MOX convenzionale Nuovo combustibile ricco di attinoidi e privo di uranio keff 0.95 0.97 Raffreddamento Miscela eutettica LBE Piombo (He come soluzione di backup) X-ads dove X sta per experimental, non per proibito o porno! Il sistema di raffreddamento è un altro aspetto in studio: essendo richiesti alte densità di flusso neutronico, l’utilizzo dell’acqua (pesante o leggera) è un’opzione da scartare. Un’alternativa per il sistema di raffreddamento primario è rappresentata dall’utilizzo di gas (per esempio l’He o CO2) o metalli liquidi. I metalli liquidi presentano degli indubbi vantaggi se confrontati con i gas: infatti questi ultimi necessitano di pressioni molto alte (5-7 MPa) e quindi operazioni quali caricamento del vessel e del target devono essere svolte meccanicamente. Per quanto riguarda i metalli liquidi, sodio e potassio sono altamente corrosivi per la struttura del reattore, hanno alta reattività con aria e acqua e sono quindi da scartare. Sono quindi in studio metalli liquidi diversi, tra cui in particolare il piombo, con punto di fusione 327.4 °C, e la sua lega eutettica con il bismuto LBE 17), che ha punto di fusione 123.5 – 125 °C. Piombo e bismuto presentano una bassa reattività chimica con aria, ossigeno e vapore acqueo se confrontata con metalli alcalini quali Na e K e hanno alta temperatura di ebollizione e bassa pressione di vapore. Una controindicazione è invece la solubilità di diverse componenti metalliche (soprattutto quelle di nichel) dei materiali strutturali. Un ulteriore vantaggio nell’utilizzo del composto LBE è che può essere usato nella sorgente di spallazione, e ciò semplifica la struttura del sistema.

La IV generazione Costi in conto cap. ridotti, sicurezza aumentata, generazione di scorie minimizzata, ulteriore riduzione del rischio di proliferazione di armamenti. Sono concepite per rispondere alle necessità di un ampio spettro di nazioni e di utenti. Criteri regionali per chiusura del ciclo del combustibile nucleare

La biorimediazione Pile di compostaggio Tecnologia che usa microrganismi per ridurre, eliminare, contenere o trasformare in prodotti innocui i contaminanti presenti negl’impianti, nei suoli, nelle acque e nell’aria 6000anni a.C., impianto per liquami nel 1891 Sussex, UK primo uso del termine nella letteratura scientifica 1987! D.A. Moreno et al., INT. MICROBIOLOGY (2005) 8:223-230 Pile di compostaggio Radionuclidi e Metalli presenti nei siti nucleari: U, Pu, Tc, Cs, Sr e Cr, Hg, Pb J.R. Lloyd , FEMS Microbiology Reviews 27 (2003) 411-425 A.Abdelouas et al., The Sci. of Total Env., 250(2000) 21-35 Layers of alfalfa (erba medica) dated to 6000 B.C. found in southern Iran point to long-term human knowledge of the value of compost. Archeologists interpret the evidence that people kept animals based on milk in pottery shards and turned alfalfa into the soil in addition to feeding it to their livestock. Batteri capaci di ridurre l’uranio a uraninite nelle acque superficiali e nel suolo sottostante, stimolati dall’aggiunta di etanol ed altri nutrienti. Microbial-catalyst transmutator che usa l’acqua del reattore sper. dell’univ. di Kiev con associazione microbiche synthrophin per studiare la riduzione di attivita’ di certi isotopi (Ba e La, ma il Co no) Although 238U remains the priority pollutant in most medium- and low-level radioactive wastes, other actinides including 230Th, 237Np, 241Pu and 241Am can also be present [116,124]. Th(IV) and Am(III) are stable across most Eh values encountered in radionuclide-contaminated waters (Fig. 5) but the potentials for Pu(V)/Pu(IV) and Np(V)/Np(IV), in common with that of U(VI)/U(IV), are more electropositive than the standard redox potential of ferrihydrite/Fe2þ (approximately 0 V [12]). Thus, Fe(III)-reducing bacteria have the metabolic potential to reduce these radionuclides enzymatically, or via Fe(II) produced from the reduction of Fe(III) oxides. Moreno: Biofilm formation at the nuclear power plant facilities and the potential use of those microbial populations in the bioremediation of radioactive water. The radioactivity of the biofilm was measured using γ-ray spectrometry, which revealed that biofilms were able to retain radionuclides, especially 60Co. Using metallic materials to decontaminate radioactive water could become a new approach for bioremediation Reguera: Hair-like filaments (yellow) allow Geobacter (orange) to precipitate uranium while keeping the toxic metal away from the cell. Some bacteria, including a species called Geobacter sulfurreducens, are known to get their energy from reducing — or adding electrons to — metals in the environment. When uranium dissolved in groundwater is reduced in this way, the metal becomes much less soluble, reducing the spread of contamination. Vysotskii, V., et al. 10 Int. Conf. on C. F. 2003. Cambridge, MA Reguera, G. et al., Proc. Natl Acad. Sci. USA. Sept 2011

Elemento di Combustibile per Reattore ad Acqua Bollente I tre nuclei combustibili: 235U in natura < 1% 238U 239Pu prodotto dal 238U 233U prodotto dal 232Th MOX = ossidi misti di U e Pu Altri tipi di combustibili UZrH per reattori TRIGA Basati su attinidi minori Ceramici (UC, U2C3, UC2) Liquidi (UF4 disciolto nel moderatore o per i reattori al Torio) UOX I nuclei fertili hanno un’energia di legame per neutrone catturato che è minore dell’energia critica (soglia di fissione), quindi il neutrone non può essere che energetico per aversi fissione.

L’arricchimento in 235U del UF6 Diffusione gassosa: inefficiente e costosa AVLIS e MLIS: separazione isotopica atomica e molecolare tramite ionizzazione laser (splitting iperfino) e deflessione in campo elettrico SILEX (Separation of Isotopes By Laser Excitation): ionizzazione laser e deflessione in campo magnetico (settembre 2011) La più efficiente ed economica ma tuttora segretissima!

I depositi di scorie in Europa (Russia esclusa) sono soltatnto per LLw e ILW L’unico deposito geologico per HLW attualmente in funzione si trova nel New Mexico (presso Carlsbad), ma ospita materiali derivanti dai programmi militari, mentre il grande progetto di Yucca Mountain (Nevada) è stato cancellato recentemente.

Attualmente il ritrattamento significa recupero solo del Pu, dell’U impoverito, mentre FP ed MA sono vetrificati

Nel primo strato, si usano reattori termici LWR e veloci, con riprocessamento vario e recupero del Pu ed U, mentre MA, FP e Pu residuo vengono inviati ad un ADS con solo riprocessamento non-acquoso (multirecycling possibile) e diminuzione dei tempi di stoccaggio. L’uso dell’ADS è giustificato dal fatto che un reattore critico con combustibile dominato dai MA ha una frazione di neutroni ritardati troppo debole e una reattività troppo sfavorevole. Va detto (Salvatores) che le strategie sono equivalenti (quelle di tabella) se la separazione dei transuranici durante il riprocessamento sono molto efficaci < 0.1%