Neutron dOsimetry and Radiation quality Measurements by ESR and TL (NORMET) Durata proposta: 3 anni (2012-2014) Sezioni: Catania (M. Marrale) Padova (A. Barbon) Pavia (A. Buttafava) Responsabile nazionale: Maurizio Marrale (CT) dr A. Barbon

Obiettivi del progetto Implementazione di un sistema dosimetrico ESR e TL in grado di fornire informazioni sulle varie componenti di campi misti di radiazione neutroni- fotoni (solitamente utilizzate in Neutron Capture Therapy-NCT). Sviluppo di tecniche sperimentali tramite ESR in regime pulsato in grado di fornire informazioni di carattere microdosimetrico sulla qualità della radiazione di fasci di radiazioni per NCT

Obiettivo (1) Implementazione di un sistema dosimetrico ESR e TL in grado di fornire informazioni sulle varie componenti di campi misti di radiazione (fotoni- neutroni) Capacità di discriminazione della componente neutronica dalla componente gamma. Capacità di fornire informazioni energetiche sul campo neutronico. I risultati ottenuti verranno confrontati con studi effettuati su dosimetri a termoluminescenza

COMPOSTO ORGANICO UTILIZZATO – ALANINA SPETTRO ESR FORMULA DI STRUTTURA

MATERIALI DOSIMETRICI ORGANICI SOLITAMENTE UTILIZZATI PER DOSIMETRIA ESR NON SONO ADATTI PER NCT A CAUSA DELLA LORO SCARSA SENSIBILITA' AI NEUTRONI Nuovi dosimetri (a base di alanina) arricchiti con atomi con alte cross sections

PREPARAZIONE DI DOSIMETRI PUNTUALI PURI O COMPOSITI PREPARAZIONE DOSIMETRI SOLUZIONE DI PARAFFINA IN ESANO SOSPENSIONE CON CRISTALLI DI MATERIALE DOSIMETRICO EVAPORAZIONE DELL’ESANO IN ROTAVAPOR PRESSATURA A TEMPERATURA AMBIENTE - CONDIZIONAMENTO A 40°C PER 15 ORE DOSIMETRI 20%PARAFFINA – 80% MATERIALE DOSIMETRICO BUONA RIPRODUCIBILITA’ BUONE PROPRIETA’ MECCANICHE

PREPARAZIONE DI DOSIMETRI PUNTUALI PURI O COMPOSITI L-alanina H3BO3 BA1e SINTESI L-ALANINA/H3BO3 equimolari In H2O/NH3 Spettri FTIR-ATR Spettri EPR SINTESI UMIDA (BA1e) F.Urena-Nunez, S.Galindo, J.Azorin Appl.Radiat.Isot. 49 (12) 1657 (1998) SINTESI NH3 GAS (BA4a) MACINAZIONE (BA14) L-ALANINA/H3BO3 equimolari

? EFFETTO DELL’OSSIGENO ? VERIFICA DELLA STABILITA’ AMBIENTALE DELLE VARIE TIPOLOGIE DI DOSIMETRI CAMPIONI - L-ALANINA PURA (Lala) SEGNALE STABILE SINTESI UMIDA (BA1e) SEGNALE STABILE SINTESI CON NH3 GAS (BA4a) SEGNALE INSTABILE (RIDUZIONE AL 30%) IN 1000 h - MACINAZIONE (BA14) SEGNALE STABILE CAMPIONI IRRAGGIATI GAMMA IN ARIA, DOSE 4,5 kGy I CAMPIONI CON SPETTRI EPR TIPICI DELL’ALANINA PRESENTANO SEGNALI STABILI NEL TEMPO A TEMPERATURA AMBIENTE IN ARIA ? MISCELE FISICHE ? IL COMPOSTO L-ALANINA/H3BO3 PRESENTA UN SEGNALE A PIU’ COMPONENTI CON DIVERSE VELOCITA’ DI DECADIMENTO ? EFFETTO DELL’OSSIGENO ?

CONFRONTO RISPOSTA DOSIMETRI IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co

SIMULAZIONE MONTECARLO RISPOSTA DOSIMETRI A NEUTRONI Una simulazione Monte Carlo preliminare con MCNP5 stima un incremento della sensibilità dovuto alla presenza del 10B di più di un ordine di grandezza. Additive Bisogna comunque validare sperimentalmente questi valori dato che la simulazione tiene conto del rilascio di energia nel dosimetro ma non del numero di radicali prodotti e della resa radicalica dei dosimetri stessi.

Obiettivo del progetto proposto (2) Misure di qualità della radiazione attraverso uno studio della distribuzione spaziale dei radicali liberi prodotti dalle radiazioni ionizzanti. Analisi della concentrazione locale di radicali liberi prodotti dalla radiazione ionizzante attraverso l'analisi dei decadimenti dell'eco EPR con strumentazione in regime pulsata (Sezioni PD, CT) Analisi della distribuzione delle distanze tra radicali liberi investigate attraverso la tecnica Double Electron-Electron Resonance (Sezioni PD, CT) Determinazione della sensibilità e dei limiti di rivelazione di queste tecniche per fasci di fotoni e campi misti (Sezioni PD, CT) Modellizzazione computazionale della distribuzione di radicali prodotti da campi misti (Sezioni PD, CT)

SPETTRO ESR COMPOSTI ORGANICI UTILIZZATI – TARTRATO D’AMMONIO FORMULA DI STRUTTURA

Local microscopic concentration of free radicals Spin eco w  A relaxation mechanism is acting while the pulses turn the magnetization (Instantaneous Diffusion, ID). ID depends on the local concentration.

Local microscopic concentration of free radicals 62 MeV/u Carbon ions doses: ~0.5, 1, 5 kGy Local Concentrations (spin/cm3) 5kGy 3.7*1017 1kGy 1.0*1017 0.5kGy 7.1*1016 Local Concentrations/dose (with respect to the 0.5 kGy) 5kGy 0.52 1kGy 0.72 0.5kGy 1.00

Double Electron-Electron Resonance (DEER)

Double Electron-Electron Resonance (DEER)  pump  detection

Double Electron-Electron Resonance (DEER) w   FT Single Crystal AT Gamma irradiation Deconvolution Analysis of the DEER measurements: The distribution shows the highest peak at 2.3 nm. Two radicals have a higher possibility of being at this distance with respect to γ irradiation (smoother distribution). This situation is similar to that of proton irradiation (19 MeV). Analisi in corso

Distance distributions of free radicals The distance distributions for dosimeters of AT exposed to gamma photons (red curve) exposed to thermal neutrons are similar to the simulation with isotropic 3D distribution of spins. The distance distribution for dosimeters exposed to protons (blue curve) shows a peak which is related to the size of the track of these heavy charged particles. M. Marrale, M. Brai, A. Barbon, M. Brustolon Radiat. Res. 2009

ANALISI IN CORSO ANALISI DELLA RISPOSTA A NEUTRONI DELLE VARIE TIPOLOGIE DI DOSIMETRI (IRRAGGIAMENTI LENA PAVIA A METÀ LUGLIO) STUDIO DI NUOVI MATERIALI (QUALI TARTRATO DI GADOLINIO) ANALISI DELLA CONCENTRAZIONE LOCALE IN CRISTALLI DI TARTRATO DI GADOLINIO IRRADIATO CON GAMMA E CON NEUTRONI SVILUPPO DI SOFTWARE PER ANALISI DEI DATI RELATIVI ALLA DISTRIBUZIONE DEI RADICALI IN CRISTALLI INDAGINI PER INTRAPPOLARE SIMULTANEAMENTE COMPOSTI DEL BORO E PRECURSORI DI RADICALI IN MATRICI STABILIZZANTI COMPOSTI DI INCLUSIONE UREA E TIOUREA ACIDO COLICO E DERIVATI DIAMETRO DEI CANALI UREA 5.5 and 5.8 Å TIOUREA 5.8 to 7.1 Å

Pubblicazioni relative al Progetto Presentazioni a Congresso XI Convegno Nazionale GIRSE & 1stJoint Meeting ARPE-GERPE-GIRSE TERRASINI (Palermo) 3rd – 6th October 2012 M. Marrale, M. Brai, A. Longo, S. Panzeca, A. Carlino, L Tranchina, E. Tomarchio, A. Parlato, A. Buttafava, D. Dondi, A. Barbon, M. Brustolon. Application of Electron Spin Resonance (ESR) technique in neutron dosimetry M. Marrale, A.Carlino, M. Durante, M. Kramer, C. La Tessa, A. Longo, S. Panzeca, E. Scifoni, M. Brai Characterization of alanine EPR detectors response in clinical carbon ion beams European Radiation Research Society Conference 2012 Vietri sul Mare, 15th-19th October 2012 M. Marrale, M. Brai, A. Longo, S. Panzeca, A.Carlino, L Tranchina, E. Tomarchio, A. Parlato Neutron dosimetry by means of Electron Spin Resonance (ESR) technique C. La Tessa, A.Carlino, M. Kramer, E. Scifoni, R. Kaderka, T. Berger, M. Marrale, A. Longo, S. Panzeca, M. Brai, M. Durante 12C ion beam dose distribution in presence of medium inhomogeneities: comparison between different measurements and simulations with the treatment planning system for particles TRiP98 Congresso della Società Italiana di Fisica 2012 M. Marrale, A. Longo, M. Brai, A. Barbon, M. Brustolon, G.A.P. Cirrone, F. Romano, F. Di Rosa, G.Cuttone Distribuzione di radicali liberi in dosimetri EPR irradiati con radiazioni di diverso LET

Anagrafica 21

Preventivo di spesa 2013 (k€) CONSUMO EPR (CT, PD, PV) Reagenti, spin trap, Vetreria EPR, Azoto liquido, elio liquido, additivi arrichiti con 10B, 6Li, Gd Luminescenza (CT) Dosimetri TLD100, TLD600, TLD700 Reagenti per altre tecniche analitiche e spettroscopiche (gas cromatografia, HPL,etc.) (CT,PV,PD) Missioni interne Riunioni con partner progetto e congressi in Italia 22

Facilities di irraggiamento IRRAGGIAMENTO A GAMMA PALERMO IRRADIATORE GAMMA (UNIPA) PAVIA IRRADIATORE GAMMA (UNIPV) IRRAGGIAMENTO A NEUTRONI (da luglio 2012) PALERMO REATTORE AGN-201 (UNIPA) PAVIA REATTORE LENA (UNIPV,S. ALTIERI)

DOSIMETRI DI ALANINA PRODOTTI A PAVIA IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co LOWEST DETECTABLE DOSE: <0.5 Gy

IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co DOSIMETRI DI ALANINA IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co Standard (commerciali) Spessore  3 mm Diametro  48 mm Massa  68 mg Palermo Spessore  10 mm Diametro  4 mm Massa  135 mg LOWEST DETECTABLE DOSE: <0.5 Gy

DOSIMETRI DI ALANINA CON 10B PRODOTTI A PV macinazione Spessore  1 cm Diametro  4 mm Massa  110 mg

DOSIMETRI DI ALANINA CON 10B DI PAVIA IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co LOWEST DETECTABLE DOSE: ~0.5 Gy

DOSIMETRI DI ALANINA PRODOTTI A PAVIA Spessore  1 cm Diametro  4 mm Massa  110 mg

DOSIMETRI DI ALAN. CON Gd2O3 PRODOTTI A PA IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co LOWEST DETECTABLE DOSE: ~1 Gy Spessore  10 mm Diametro  4 mm Massa  135 mg