Ioni scambiabili La capacità di scambio ionico di un suolo equivale al numero di moli di ioni adsorbiti per unità di massa del suolo. La capacità di scambio.

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1 Ioni scambiabili La capacità di scambio ionico di un suolo equivale al numero di moli di ioni adsorbiti per unità di massa del suolo. La capacità di scambio ionico si riferisce agli ioni prontamente scambiabili cioè agli ioni totalmente solvatati. La capacità di scambio cationico (CSC) varia da suolo a suolo ed è funzione della mineralogia e del contenuto di sostanza organica. Gli istosuoli sono suoli organici con un grande contributo alla CSC da parte della sostanza organica del suolo (CSC delle sostanze umiche = 4-9 centimoli/kg)

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3 Ioni scambiabili L’energia di attrazione elettrostatica sul complesso di scambio è inversamente proporzionale alla somma di rs (raggio della carica della superficie di scambio) e ra (raggio del catione). Campo debole, rs >> ra , La carica è sotto la superficie (minerali con sostituzione isomorfa) e gli ioni grandi poco idratati spostano quelli piccoli molto idratati. 2. Campo forte, rs << ra , Non c’è acqua di idratazione tra la superficie carica e catione (es.: ossidi di Fe e Al). Quindi vi sono coppie ioniche di sfera interna. Gli ioni piccoli molto idratati possono spostare quelli grandi poco idratati. Li+ > K+ > Cs+

4 Lo Scambio Ionico Lo scambio ionico è lo scambio reversibile e a bassa energia di ioni tra la fase solida e liquida. Lo scambio ionico ed in particolare lo scambio cationico, influenza molti processi del suolo: L’assimilazione vegetale dei nutrienti La lisciviazione degli elettroliti La capacità tamponante del suolo La degradazione dei minerali Lo Scambio Ionico è la conseguenza della neutralizzazione delle cariche sui colloidi del suolo da parte di ioni a carica opposta o controioni o ioni scambiabili. Questi ioni sono adsorbiti sulla superficie colloidale per attrazione elettrostatica e, in parte, per van der Waals. Oltre alle forze attrattive, vi sono le forze repulsive sugli ioni con carica uguale a quella del colloide da cui verranno allontanati. Gli ioni scambiabili mantengono una mobilità termica intorno al sito di adsorbimento . Questa mobilità definisce degli emisferi di mobilità che dipendono dalla particolare superficie e dal particolare ione. Cationi non scambiabili perché adsorbiti fortemente per un’alta densità di carica o per adsorbimento specifico. Cationi scambiabili perché adsorbiti debolmente per bassa densità di carica o per mancanza di adsorbimento specifico. Questi ioni mantengono un’alta mobilità.

5 Lo scambio cationico avviene quando gli ioni nella soluzione circolante del suolo si avvicinano all’emisfero di mobilità degli ioni adsorbiti sulla superficie nel momento in cui gli ioni scambiabili sono maggiormente distanti dalla superficie. Se lo ione scambiabile è vicino alla superficie, lo scambio non avviene e lo ione ritorna nella soluzione circolante. Molti fattori influenzano lo scambio cationico. La concentrazione dello ione nella soluzione circolante aumenta la probabilità che lo scambio avvenga. Se la valenza dello ione aumenta, aumenta anche l’affinità dello ione con la superficie colloidale. Perciò diminuisce l’emisfero di mobilità e la scambiabilità dello ione, mentre aumenta la sua concentrazione sulla superficie colloidale. L’idratazione dello ione influenza lo scambio. Più alta l’energia di idratazione e maggiore la carica nucleare effettiva (quindi più piccolo il raggio di idratazione), più facilmente avverrà lo scambio (per campi deboli rs >> ra)

6 Il doppio strato L’attrazione degli ioni positivi e la repulsione dei controioni negativi operata dalla superficie colloidale determina una differenza di potenziale e di un doppio stato elettrico nella soluzione immediatamente circostante la superficie. Helmholtz ha descritto per primo un doppio stato compatto dove i controioni sono fortemente attratti sulla superficie Nel modello di Helmholtz, la carica sulla superficie ψ0 è completamente neutralizzata dagli ioni fortemente adsorbiti e la carica ψx ad una distanza x dal complesso di scambio è uguale a 0.

7 Il doppio strato Gouy e Chapman modificarono il concetto introducendo il doppio strato diffuso. La struttura del doppio strato diffuso è determinata da: La densità di carica sul colloide La natura del controione La temperatura della soluzione La concentrazione totale delle specie cariche in soluzione

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10 Nel modello a doppio stato diffuso, la superficie carica è in contatto con la soluzione che contiene specie con cariche sia positive sia negative. Il potenziale elettrico sulla superficie ψ0 è neutralizzato da una nuvola di controioni che diminuisce con la distanza. Ad ogni distanza x dalla superficie, l’equazione di Boltzmann descrive la concentrazione degli ioni in quel punto per il potenziale ψx presente a quella distanza. Per gli ioni positivi n+ = n0+ exp(-Ze ψx/kT) Per gli ioni negativi n- = n0-exp(Ze ψx/kT) Dove n+ e n- sono le concentrazioni degli ioni positivi e negativi alla distanza x dalla superficie, n0+ e n0- sono le concentrazioni degli ioni positivi e negativi nella soluzione circolante, k è la costante di Boltzmann, T la temperatura, Z la valenza dello ione, e la carica dell’elettrone, e ψx è il potenziale alla distanza x. Le due relazioni predicono che gli ioni positivi sono attratti mentre gli ioni negativi sono respinti dalla superficie e racchiudono l’effetto della mobilità termica degli ioni: kT.

11 d2ψ/dx2 = (-4nD) Σ Zie n1exp(-Zie ψ/kT)
La relazione tra il potenziale ψ e la distanza dalla superficie è data dall’equazione di Poisson d2ψ/dx2 = -4nDr Dove D è la costante dielettrica, e r è la densità di carica, cioè la differenza tra la concentrazione delle cariche positive e negative ad un punto x dalla superficie. r = Σ Zien1 Sostituendo l’equazione di Boltzmann nell’equazione di Poisson si arriva a: d2ψ/dx2 = (-4nD) Σ Zie n1exp(-Zie ψ/kT) Per un sistema che contenga solo un singolo elettrolita simmetrico (cioè per es. come NaCl, si avrà -Z+ = -Z- e n0-= n0+ = n0 nella soluzione circolante), l’equazione integrata darà: Ψx = ψ0 e-Kx dove K = (8ne2Z2n0/DkT)1/2 1/k (=k-1) rappresenta lo spessore effettivo del doppio-strato. Quando x = 1/k, si ha: Ψx = ψ0 e-1 oppure Ψx = 0.37 ψ0 Il potenziale all’estremità esterna del doppio strato è 0.37 volte il potenziale della superficie del colloide.

12 K-1 è 5-20 nm per acque dolci mentre diventa 0.4 nm per acqua di mare
La concentrazione dello ione e la sua valenza influenza lo spessore del doppio strato. Per un sale simmetrico: K-1 = (3x10-8cm)/Zi(Ci)1/2 Per una soluzione complessa in H2O: K-1 = (2x10-8cm)/I1/2 C1 K-1 monovalente K-1 divalente x x10-6 x x10-7 x x10-8

13 Il modello di doppio strato di Gouy e Chapman predice l’attrazione dei cationi e la repulsione degli anioni. Le concentrazioni a diverse distanza dalla superficie del colloide possono essere calcolate in funzione della concentrazione degli ioni o della forza ionica: I. Una limitazione del modello di Gouy e Chapman è la predizione di una concentrazione eccessivamente alta di cationi ad una breve distanza dalla superficie del colloide. Questo perché si immaginano gli ioni come puntiformi come per la Debye e Huckel di soluzioni diluite.

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15 Il modello doppio strato di Stern
Il modello di Gouy e Chapman è stato corretto da Stern per tenere conto della dimensione degli ioni e per il possibile adsorbimento specifico. Questo modello divide il doppio strato in due regioni: un primo strato stabile di controioni adsorbiti in modo specifico (complessi sfera interna) di spessore d; l’altro un doppio strato diffuso tipo Gouy e Chapman di ioni puntiformi che si estendono da d. Il primo strato di Stern è del tipo di Helmholtz. Il potenziale elettrico decade linearmente attraverso lo strato di Stern da ψ0 a ψd e quindi decade come previsto da Gouy e Chapman da ψd a ψ attraverso il secondo strato fino alla soluzione circolante. Maggiore è l’adsorbimento specifico dei controioni, più sottile sarà lo strato di Stern e più piccolo sarà ψd all’estremità dello strato. Nel caso di un forte adsorbimento specifico di cationi, ψd può diventare negativo per l’eccesso di cationi. Ciò formerà una superficie carica positivamente ed un doppio-strato diffuso di anioni che si estenderà a distanza da ψd.

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18 Stabilità di sospensioni colloidali
Il termine stabilità è relativo alla resistenza di una sospensione colloidale alla flocculazione. In un sistema disperso, le forze repulsive (Vr) che agiscono tra le particelle superano le forze attrattive (Va), il contrario in un sistema flocculato: Vt =Vr-Va Quando due particelle colloidali si avvicinano, il loro due doppio-strati cominciano a sovrapporsi creando delle forze repulsive (Vr). Le forze repulsive, che dipendono da k, sono funzione del grado di sovrapposizione dei doppio-strati, della concentrazione elettrolitica della soluzione circolante e dalla valenza del controione. Le particelle possono avvicinarsi fin quando le forze attrattive (Va), del tipo di van der Waals, non sono bilanciate delle forze repulsive. Se le particelle si avvicinano tanto da comportarsi come una singola particella non-colloidale, allora flocculeranno e precipiteranno dalla soluzione.

19 Il grado di sovrapposizione tra due particelle colloidali che può avvenire prima che le forze repulsive (Vr) eccedano le forze attrattive (Va), dipenderà dall’espansione o dalla compressione del doppio strato. Un’alta concentrazione elettrolitica nella soluzione circolante, o un’alta valenza dei controioni, promuoverà la flocculazione della sospensione colloidale. Viceversa, un’alta concentrazione di Na+ scambiabile (come nei suoli salini ed alcalini) porterà ad una dispersione dei colloidi del suolo.

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27 ADSORBIMENTO L’adsorbimento è il fenomeno risultante dalla concentrazione all’interfase di un componente di una soluzione. Per un sistema suolo-acqua, l’interfase è tra la fase solida e quella liquida del suolo. L’adsorbimento avviene quando le forze di interazione adsorbito-adsorbente superano quelle tra soluto e solvente, cioè, in termini termodinamici, quando la differenza di energia libera (DG) è inferiore a 0 per la reazione di adsorbimento. I Fattori che determinano l’adsorbimento di materiale inorganico ed organico sul suolo sono: Le caratteristiche chimiche e chimico-fisiche dei substrati adsorbenti nel suolo. Principalmente i collodi umici e, in secondo luogo, i colloidi argillosi. La natura chimica dei degli adsorbiti. Valenza dei cationi e loro raggio di idratazione. Per i composti organici: il tipo e posizione dei gruppi funzionali nella molecola, il grado di insaturazione e di aromaticità, le dimensioni molecolari. Le proprietà dei suoli. Percentuale di argilla, densità apparente, pH, CSC, T, O2, umidità. L’adsorbimento sulla fase solida del suolo è descritto con le isoterme di adsorbimento. Esse mettono in relazione la quantità di adsorbito con la concentrazione della stessa specie che rimane in soluzione.

28 ISOTERME DI LANGMUIR Le isoterme di Langmuir (1918) sono state messe a punto originalmente per descrivere l’adsorbimento di gas sui solidi. Si basa su 3 assunzioni: L’energia di adsorbimento è costante indipendentemente dal materiale adsorbito L’adsorbimento avviene solo sui siti specifici di adsorbimento senza interazione con le molecole già adsorbite. Il massimo di adsorbimento corrisponde ad uno strato completo monomolecolare. x/m = K C b / 1+K C C = concentrazione in soluzione all’equilibrio (cioè quando l’adsorbimento è già avvenuto) x/m = peso di adsorbito per unità di peso di adsorbente K = costante relativa alla forza di adsorbimento b = massima quantità adsorbibile Tuttavia le assunzioni non sono veritiere. Per esempio, non è vero che l’energia di adsorbimento sia costante. Infatti: essa diminuisce con l’aumento della copertura dell’adsorbente (cioè con il venir meno dei siti specifici di adsorbimento) Essa aumenta con l’interazione con le molecole già adsorbite. Poiché i due fenomeni sono di simile intensità, si controbilanciano, dando l’impressione che l’energia sia costante.

29 Isoterme di Langmuir per l’adsorbimento di ioni Pb2+ su alcuni suoli.
L’espressione della Langmuir si può linearizzare: C/(x/m) = (1/Kb) +C/b Graficando C/(x/m) in funzione di C, si ottiene una retta con intercetta 1/Kb e pendenza 1/b 1/b C/(x/m) C 1/Kb

30 II I Adsorbimento multisito e multistrato
Dati recenti hanno dimostrato che esistono sul suolo siti di adsorbimento diversi e ciascuno soddisfa l’isoterma di Langmuir. C/(x/m) C I II Studi di adsorbimento di fosforo sul suolo indicano due siti di adsorbimento o due meccanismi di adsorbimento. Si divide la retta di Langmuir in due o più rette, con ognuna che indica la forza di adsorbimento (K) ed il massimo di adsorbimento (b). x/m = b1 - x/m1/K1C + b2 - x/m2/K2C Oltre all’adsorbimento multisito, gas e vapori mostrano adsorbimenti su solidi descritti da isoterme che indicano adsorbimenti su più di uno strato. L’adsorbimento di gas è descritto dall’equazione BET (Brunaur, Emmer, Teller, 1940). L’adsorbimento è dovuto ad attrazioni fisiche o van der Waals. Fornisce isoterme di adsorbimento ed il volume di gas (Vm) necessario a formare il monostrato.

31 ISOTERME DI FREUNDLICH
Le isoterme di Langmuir non sono sempre corrette. L’equazione empirica di Freundlich spesso è più adattabile alla situazione sperimentale x/m = KfC1/n C = concentrazione in soluzione all’equilibrio (cioè quando l’adsorbimento è già avvenuto) x/m = peso di adsorbito per unità di peso di adsorbente Kf = è la costante empirica di Freundlich che descrive la forza di adorbimento 1/n = è un fattore empirico che descrive l’affinità di adsorbimento (curvatura della isoterma di Freundlich La forma lineare della Freundlich è versatile perché logaritmica ma poco accurata. Comunemente usata per l’adsorbimento di pesticidi sul suolo. Log x/m = log Kf + 1/n Log C Kf è usato per confrontare la forza di adsorbimento in vari suoli.

32 Adsorbimento di Esabromobenzene (EBB) su un suolo Franco-Limoso
Quando l’adsorbimento di EBB è determinato su un suolo Franco-Limoso a differenti concentrazioni, i valori di Kf di Freundlich possono dipendere dal fattore esponenziale 1/n. 1/n Kf Picomoli Nanomoli Micromoli Questi valori suggerirebbero che l’adsorbimento aumenta notevolmente per le soluzioni diluite di EBB. Ma non è così. Se 1/n ha un valore diverso da 1, i valori di Kf devono essere corretti per i valori di 1/n secondo la formula: Kf (nmoli) = (Kf (pmoli) x 10001/n) /1000 = x / 1000 = 4.34 Kf (mmoli) = (Kf (nmoli) x 10001/n) /1000 = 4.34 x / 1000 = 0.137 Perciò le differenze apparenti dei valori di Kf per l’adsorbimento di EBB sono artefatti della forma esponenziale della Freundlich. Il valore 1000 usato per convertire nmoli in pmoli o nmoli in mmoli non può semplicemente entrare nella formula ma deve essere corretto per il valore di 1/n. Nello stesso modo, se Kf è determinato in base di peso (ppm) può essere convertito in base molare usando il fattore di peso molecolare per convertire il peso in moli. Kf (molare) = (Kf (peso) x (peso molecolare)1/n) / peso molecolare

33 Comuni forme di isoterme di adsorbimento
Tipo L o di Langmuir. E’ la più frequente e si ottiene quando vi è una affinità relativamente alta tra adsorbito e suolo agli stadi iniziali di adsorbimento. Indica adsorbimento specifico. Tipo S Le molecole adsorbite facilitano l’adsorbimento di altre molecole Tipo C Tipiche dalla ripartizione costante del soluto tra soluzione e substrato adsorbente. L’adsorbimento è direttamente proporzionale alla concentrazione in soluzione. Tipo H Affinità molto alta tra soluto e substrato. Frequenti con le sostanze umiche.

34 H, L C Si passa da isoterme H e L a forme C man mano che i pesticidi aumentano la solubilità in acqua

35 Forze di adsorbimento London-van der Waals. Forze deboli dovute ai dipoli momentanei variabili che derivano dai movimenti elettronici sugli atomi. Circa 1-2 Kcal/mole Attrazioni elettrostatiche. Dovute all’attrazione tra cariche (sostituzioni isomorfe, dissociazione di gruppi acidi sia sui minerali che sulla sostanza organica). Trasferimento di carica. Formazione di complessi donatori-accettori tra molecole ricche di elettroni e molecole povere di elettroni. Avvengono per parziale sovrapposizione di orbitali molecolari e scambio parziale di densità elettroniche. A. legami p-p, CH-p in molecole aromatiche, B. legami d’idrogeno. Scambio di legante. Coinvolge lo scambio di uno o più da parte della molecola adsorbente. Chemiadsorbimento. La formazione di un vero legame covalente. Scambio di legante

36 Adsorbimento Idrofobico
E’ una ripartizione di un composto organico non polare dalla fase acquosa sulla superficie idrofobica dell’adsorbente. E principalmente dovuto alla sostanza organica ma può includere anche le superfici Si-O-Si delle superfici minerali. La forza dell’adsorbimento è dovuta alle deboli interazioni tra soluto ed acqua, cioè all’aumento di entropia che deriva dalla rimozione del soluto dalla fase acquosa e cioè alla distruzione del rigido ordinamento dell’acqua necessario a solvatare il soluto.

37 Reazioni dei composti organici con i minerali argillosi
I materiali organici solubili nella soluzione del suolo possono essere presenti come cationi, anioni, o molecole neutre con diversi gradi di polarità. Differiscono perciò nella loro interazione con i minerali argillosi e le interazioni dipendono dalla configurazione dell’adsorbito e dal minerale argilloso. Possono interagire con la superficie del minerale o all’interno degli interstati. Quest’ultime risultano più forti. Reazioni con la Montmorillonite Molecole neutre E’ un minerale rigonfiabile ed è perciò possibile l’interazione interstrato. Le molecole neutre fortemente polari tendono a formare 2 strati di adsorbimento, mentre le molecole debolmente polari si orientano intorno ai cationi scambiabili. Le molecole apolari non entrano nell’interstrato ma si adsorbono solo sulle superfici.

38 b. Cationi organici Le interazioni sono simili a quelle per i cationi inorganici. I cationi organici grandi sono trattenuti più fortemente di quelli più piccoli e di quelli inorganici. La forza maggiore è dovuta alle interazioni van der Waals. Non sono scambiati con i cationi inorganici e organici più piccoli. I cationi organici a dimensioni molecolari piccole si orientano parallelamente alla superficie del minerale, mentre i cationi organici più grandi si orientano parallelamente quando la loro concentrazione è bassa, mentre sono perpendicolari quando la concentrazione è alta. Il loro adsorbimento risulta in una diminuzione della capacità adsorbente d’acqua da parte dei minerali.

39 Adsorbimento di varie molecole organiche su Montmorillonite
Anione Organico Cationi Organici Molecola Neutra (una triazina) parzialmente polare

40 Adsorbimento su Montmorillonite
I cationi organici sono adsorbiti fortemente su montmorillonite fino alla sua CSC. Molto poco dei cationi adsorbiti sono desorbiti in BaCl2 1M, mentre i due cationi organici scambiano fra loro. Invece gli stessi cationi sono spostati da BaCl2 quando sono adsorbiti su resina scambiatrice cationica. Perciò si arguisce che i cationi organici sono stati adsorbiti negli interstrati della Montmorillonite. Il 2,4-D anionico non viene adsorbito per repulsione di carica, mentre il Prometone è adsorbito debolmente ma progressivamente di più. Infatti, benchè neutro, il Prometone è debolmente polare e può essere adsorbito negli interstrati giustificando l’aumento dell’adsorbimento. I cationi organici sono anche fortemente adsorbiti su Kaolinite fino alla sua CSC. In questo caso però, sono desorbiti in BaCl2 1M fino all’80% poichè il loro adsorbimento avviene solo sulla superficie del minerale. Il Prometone viene adsorbito solo molto poco dalla Kaolinite confermando che l’adsorbimento risulta solo sulla superficie e non nell’interstato come per la Montmorillonite. Il 2,4-D non viene adsorbito dalla kaolinite sempre a causa della repulsione elettrostatica. Adsorbimento su Montmorillonite

41 Adsorbimento e fitotossicità
L’effetto del Paraquat su una coltura di cetrioli è immediato quando i cetrioli sono cresciuti su quarzo (sabbia) sul quale il Paraquat non è adsorbito e quindi può esercitare tutta la sua tossicità (sono sufficienti 10mg di erbicida). Quando a questo quarzo (contenente 10mg di erbicida) sono aggiunti Montmorillonite e Kaolinte in basi uguali di CSC, la stessa quantità di Paraquat è inattivata dall’adsorbimento (Mont>Kaol) e il cetriolo può crescere come nel controllo (bianco). Effetto del Paraquat su cetriolo in coltura di quarzo (sabbia) Effetto del Paraquat su cetriolo in coltura di Montmorillonite e Kaolinite

42 Reazioni di composti organici con la sostanza organica del suolo
L’adsorbimento di molti composti organici non polari (idrofobici) sul suolo è ben descritto dalle isoterme di Freundlich. Cs = KfCw1/n Per la maggior parte dei composti, l’interazione può avvenire solo sulla sostanza organica ed il valore di 1/n è vicino all’unità. Il risultato è un’isoterma lineare. Cs = KfCw Kf = Cs/ Cw Allora si dice che Kf è un coefficiente di partizione che descrive la ripartizione (distribuzione) del soluto tra l’adsorbente e la fase liquida. Adorbimento dell’Acetofenone su suoli e sedimenti Adorbimento del Pirene su suoli e sedimenti

43 L’adsorbimento dei composti non polari (idrofobici) mostra un comportamento unico per ciascun composto e ciascuna fase adsorbente. Perciò la costante di adsorbimento Kf dipenderà dal composto e dalle proprietà del suolo. La correlazione tra Kf e le proprietà del suolo ha evidenziato che l’adsorbimento dipende dalla sola concentrazione di humus (sostanza organica) nel suolo Costanti di adorbimento di composti idrofobici in funzione del contenuto di sostanza organica dei suoli

44 In queste condizioni, la costante di adsorbimento Kf potrà essere corretta dalla quantità di sostanza organica del suolo e diventare una nuova costante: Koc = (Kf / %OC) x 100 La Koc è l’adsorbimento di un composto in base al contenuto di carbonio organico dell’adsorbente. Dunque, Koc è funzione solo delle proprietà del composto, mentre Kf lo è anche della proprietà del suolo. Koc descrive la ripartizione di un composto tra la fase liquida ed una fase solida intesa come costituita da sola sostanza organica. Si può determinare sperimentalmente per ciascun suolo o derivare da altri parametri.

45 Relazione Koc-Solubilità
La solubilità in acqua di un composto organico apolare esprime tutti i fattori che influiscono sulle interazioni soluto-acqua. Quando un soluto diventa sempre meno polare, aumenta in peso molecolare o volume, l’entropia di solvatazione (la sfavorita rigidità della struttura dell’acqua) porta ad un adsorbimento sulla superficie solida ed ad una diminuzione di solubilità. E’ perciò pensabile una buona correlazione tra solubilità e Koc. Allora è possibile stimare i valori di Koc dai valori di solubilità per quello specifico composto. Relazione tra solubilità e Koc per 107 diversi composti

46 Relazione Koc-Kow E’ stato ipotizzato che l’adsorbimento di un composto apolare dalla soluzione acquosa sui siti idrofobici della sostanza organica del suolo è parallela alla ripartizione dello stesso composto tra la fase acquosa ed una fase apolare organica come il n-ottanolo. Il coefficiente di ripartizione ottanolo-acqua (Kow) è una misura della distribuzione del composto tra la fase acquosa e l’ottanolo all’equilibrio. Kow = (concentrazione nella fase n-ottanolo) / (concentrazione nella fase acquosa) Meno polare sarà la molecola e più grande sarà il suo valore di Kow e più forte sarà il suo adsorbimento sulle superfici idrofobiche (sostanza organica).

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