L’atomo di elio Nuovi problemi rispetto agli atomi con un solo elettrone (atomi idrogenoidi): z y r1 x 1 1 r2 2 2 r12 (1) (2) a) la funzione d’onda.

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L’atomo di elio Nuovi problemi rispetto agli atomi con un solo elettrone (atomi idrogenoidi): z y r1 x 1 1 r2 2 2 r12 (1) (2) a) la funzione d’onda (r1, r2 ) deve descrivere l’ampiezza di probabilità di trovare contemporaneamente un elettrone in r1 e l’altro in r2: il problema nasce dal fatto che la presenza di un elettrone in r1 influenza il valore della funzione d’onda stessa in r2 a causa del termine di repulsione coulombiana e2/ r12 che dipende da entrambi i valori di r1 e di r2 b) l’hamiltoniana contiene più termini: il termine cinetico di ciascun elettrone, l’attrazione coulombiana di ciascun elettrone da parte del nucleo, la repulsione coulombiana fra elettroni c) i due elettroni sono indistinguibili. Classicamente e anche quantisticamente ciò significa che tutte le grandezze misurabili sono invarianti rispetto allo scambio dei due elettroni. Ciò vale anche per la funzione d’onda, che NON è una “grandezza misurabile”? Solo il modulo di  è infatti misurabile, non la sua fase

L’hamiltoniana dell’elio z y r1 x 1 1 r2 2 2 r12 (1) (2) Equazione di Schroedinger: In linea di principio, il problema di determinare la funzione d’onda (r1, r2 ) non ha soluzioni perché non si può definire il valore della funzione d’onda in r1 dato che esso dipende dal valore della funzione d’onda stessa in r2 a causa del termine di repulsione coulombiana e2/ r12 che dipende da entrambi i valori di r1 e di r2

Approssimazione di elettroni indipendenti Si assume che il termine repulsivo possa essere trattato come un potenziale medio a simmetria sferica Ciò permette di scrivere la funzione d’onda come prodotto di due funzioni, di cui una dipende solo da (r1 ,1 , 1 ) e l’altra solo da (r2 ,2 , 2 ): elettrone 1 nello stato “a”, descritto dalla funzione d’onda a(r1 ) elettrone 2 nello stato “b”, descritto dalla funzione d’onda b(r2 ) NOTA: per questa prima discussione trascuriamo l’effetto della indistinguibilità fra i due elettroni: lo riprenderemo più avanti

La funzione d’onda di elettroni indipendenti Ciascun elettrone è considerato “elettrone singolo”, come in un atomo idrogenoide: l’elettrone 1 è nello stato “a”, descritto dalla funzione d’onda a(r1 ), l’elettrone 2 è nello stato “b”, descritto dalla funzione d’onda b(r2) L’equazione di Schroedinger si riscrive come sistema di due equazioni accoppiate, in ciascuna delle quali l’operatore hamiltoniano opera su una sola funzione d’onda, mentre l’altra fa da “spettatrice” z y r1 x 1 1 r2 2 2 r12 a(r1) b(r2) autofunzione dello stato “a” autofunzione dello stato “b” autovalore dell’energia nello stato “a” autovalore dell’energia nello stato “b” operano su r1,, non dipendono da r2 operano su r2,, non dipendono da r1

Come si costruisce la funzione d’onda di elettrone singolo y r1 x 1 1 r2 2 2 r12 La funzione d’onda di elettrone singolo a (r1 ) non può essere uguale a quelle degli atomi idrogenoidi, perché il potenziale ha un termine in più, cioè il termine di repulsione coulombiana fra gli elettroni Poiché però il potenziale repulsivo medio è a simmetria sferica, il momento angolare si conserva, quindi l è ancora un buon numero quantico: a (r1 ) può perciò essere scritta come prodotto di una parte radiale Rn (r1) e di una parte angolare descritta da una funzione sferica Yl,ml (1,1 ) a(r1) b(r2) ad esempio, per lo stato 1s (n=1, l=0) idrogenoide, la funzione d’onda è: DUE PROBLEMI: come si procede nel calcolo di Rn (r1) dato che non si conosce l’espressione analitica (R non è più un polinomio di Volterra moltiplicato per un esponenziale decrescente come nell’atomo idrogenoide) non si conosce il valore medio, in funzione di r1, del termine di repulsione coulombiana dato che non si conosce la funzione d’onda dell’altro elettrone e quindi non si può calcolare la media

potenziali “di posizione”: Primo problema: come si calcola R(r) senza ricorrere a una soluzione analitica Si procede con una integrazione numerica della parte radiale dell’equazione di Schroedinger, definendo u(r)=R(r)/r potenziali “di posizione”: centrifugo (VL ) e coulombiano (Vp ) termine cinetico parte radiale dell’equazione di Schroedinger curvatura della funzione d’onda coefficiente di proporzionalità funzione d’onda Veff = VL + Vp la curvatura della funzione d’onda è proporzionale alla differenza fra il “potenziale effettivo” Veff e l’autovalore dell’energia E

Esempio: atomo di idrogeno: n=1 Eeff =Ep per E = -13,6 eV Passi dell’integrazione numerica (vedi idrogeno.xls, integrazione con il metodo di Numerov) Si ipotizza per tentativi un valore dell’energia E e si calcolano tutti i valori della funzione Si pone u(0)=0 e si assegna un valore arbitrario a u in un punto vicino (equivale ad assegnare la derivata prima vicino all’origine) Partendo dal valore di u nei punti (“i-1”) e “i” e il valore della derivata seconda in “i”, che è pari a –g(r)*u(r), si calcola il valore in “i+1” per tutti i valori di r Se il valore di E è troppo basso, la funzione d’onda non va a zero all’infinito, ma va a +∞ (a), se è troppo alto, diventa negativo e va a -∞, solo per il valore “esatto” va a zero u10 (r) calcolata numericamente per E = -13,55 eV u10 (r) calcolata analiticamente per E = -13,5 eV

Come si calcolano i potenziali medi di repulsione e le funzioni d’onda per approssimazioni successive Supponiamo ad es. che l’elettrone 1 sia nello stato 1s, l’elettrone 2 nello stato 2s. Si fa il calcolo per approssimazioni successive: a- si assegnano inizialmente le funzioni d’onda dell’ atomo idrogenoide, b- si calcola il potenziale repulsivo Vrep(r2) visto dall’el. 2 alla distanza r2, mediato su tutte le posizioni dell’el. 1 c- si calcola il potenziale repulsivo Vrep(r1) visto dall’elettrone 1 alla distanza r1, mediato su tutte le posizioni dell’elettrone 2 d- si ricalcolano le funzioni |1s(r1)> e |2s(r2)> e si riparte dal punto b |1s>  n=1, l=0 + |2s> n=2, l=0 + - Esempio: energia di repulsione media vista dall’elettrone nello stato 2s Calcolo classico di schermo coulombiano di una densità di carica negativa posta in (r1 ,1 , 1 ) su un’altra carica negativa posta alla distanza r2 dal nucleo integrata su tutti i valori di (r1 ,1 , 1 ) e mediata sui valori di 2 e 2

Calcolo dei potenziali medi di repulsione coulombiana Conviene ricorrere al teorema di Gauss: la carica racchiusa all’interno della sfera di raggio r2 è pari alla carica e per l’integrale di |u10(r)|2: entro 1 Angstrom è racchiusa tutta la densità di probabilità, la carica Z del nucleo è praticamente ridotta a Z-1 (schermo completo) |1s>  n=1, l=0 + r2 u10 integrale di |u10|2 - calcolo di Vrep(r2): il potenziale alla distanza r2 dal centro dovuto a una distribuzione di carica Q1 è dovuto alla carica racchiusa all’interno della sfera di raggio r2 ed è pari al potenziale che si avrebbe se tutta la carica fosse concentrata nell’origine Vrep(r2)

Calcolo dei potenziali medi di repulsione coulombiana Conviene ricorrere al teorema di Gauss: - calcolo di Vrep(r2): il potenziale alla distanza r2 dal centro dovuto a una distribuzione di carica Q1 è dovuto alla carica racchiusa all’interno della sfera di raggio r2 ed è pari al potenziale che si avrebbe se tutta la carica fosse concentrata nell’origine; - idem per il calcolo di Vrep(r1) |1s>  n=1, l=0 + r2 u10 |2s> n=2, l=0 + - r1 integrale di |u10|2 La carica racchiusa all’interno della sfera di raggio r2 è pari alla carica e per l’integrale di |u10(r)|2:

dopo la prima iterazione u20 con schermo dopo la prima iterazione u20 senza schermo u10 integrale di |u10|2 dopo la prima iterazione potenziali non schermati: Ep1= -Ze2/r1 Ep2= -Ze2/r2 potenziali schermati: Ep,sch1= -Ze2/ r1 +Vrep(r1 ) Ep,sch2= -Ze2/ r2 +Vrep(r2 ) senza schermo potenziale coulombiano del nucleo (senza schermo) potenziale con schermo visto dall’elettrone 2 dopo la prima iterazione E1 E2 senza schermo E2 sch con lo schermo schermo: S(n,l)= Z - Zeff(n,l) dipende dallo stato degli “altri elettroni”

Schermo dell’elettrone in 2s sull’elettrone in 1s |2s> n=2, l=0 + - r1 integrale di |u20|2 u20 con schermo dopo la prima iterazione lo schermo dell’elettrone in 2s ha un effetto trascurabile sull’elettrone in 1s perché agisce a distanze alle quali la funzione d’onda 1s è ormai molto piccola potenziale con schermo visto dall’elettrone in 1s dopo la prima iterazione senza schermo

atomo di elio l=0 e l=1 potenziale non schermato: Vp2= -Ze2/r2 u21 senza schermo u21 con schermo u10 integrale di |u10|2 potenziale non schermato: Vp2= -Ze2/r2 potenziale “effettivo” non schermato: Veff2=Vp2+VL2 l=1 senza schermo l=0 senza schermo l=0 con schermo l=1 con schermo potenziale con schermo dell’elettrone 1 sull’elettrone 2: Vp,sch2= -Z e2/r2+Vrep(r2) potenziale “effettivo” schermato: Veff,sch2=Vp,sch2+VL2 Veff= Vp+VL

E2 senza schermo (stesso valore per l=0 e l=1) atomo di elio l=0,1 u10 integrale di |u10|2 Lo schermo agisce in modo più efficace sullo stato l=1 rispetto allo stato con l=0, perché la funzione d’onda dello stato con l=1 penetra di meno vicino al nucleo nelle zone in cui l’attrazione coulombiana del nucleo è più forte. Il valore medio della repulsione coulombiana fra i due elettroni è quindi maggiore per l=1 che per l=0 e si rompe la perfetta degenerazione in energia che si aveva per l’atomo idrogenoide u21 con schermo u20 con schermo E2,1 con schermo E2,0 con schermo E2 senza schermo (stesso valore per l=0 e l=1)

L’indistinguibilità dei due elettroni z y r1 x 1 1 r2 2 2 r12 1 elettrone nello stato 1s, l’altro nello stato 2s: ? oppure classicamente non c’è differenza, perché i due elettroni sono indistinguibili e quindi lo stato è invariante rispetto allo scambio quantisticamente: - i due elettroni sono indistinguibili - la funzione d’onda è una sovrapposizione dei due stati con elettroni scambiati - nello scambio bisogna tenere conto anche della funzione d’onda di spin - la funzione d’onda complessiva può essere: - pari rispetto allo scambio  bosoni (particelle di spin intero) - dispari rispetto allo scambio  fermioni (particelle di spin semintero)

Funzioni d’onda di spin dell’elio pari rispetto allo scambio di 1 con 2 ms1 ms2 Ms stato +1/2 +1/2 +1 12 +1/2 1/2 0 12 1/2 +1/2 0 12 1/2 1/2 -1 12 simmetria non definita rispetto allo scambio di 1 con 2 Ms = ms1 + ms2 pari rispetto allo scambio di 1 con 2 Conviene definire stati a simmetria definita: +1 = 12 0 = (12 + 21)/2  tripletto di spin -1 = 12 pari rispetto allo scambio 1 2 dispari rispetto allo scambio 1 2 0 = (12 - 21)/2  singoletto di spin

Lo spin “totale”dell’elio S non è lo spin di una “particella” fisica, ma lo stato di correlazione dello spin dei due elettroni x y z 1 2 Ms = ms1 + ms2 x y z 1 2 +1 = 12 0 = (12 + 21)/2  tripletto di spin -1 = 12 1 x y z 2 1 x y z 2 0 = (12 - 21)/2  singoletto di spin

Funzione d’onda complessiva il tripletto di spin, pari nello scambio 1  2, si associa a una sovrapposizione dispari delle funzioni d’onda spaziali: correlati in spin, anticorrelati spazialmente La funzione d’onda va a zero quando gli elettroni sono “vicini” il singoletto di spin (dispari nello scambio 1  2) si associa a una sovrapposizione pari delle funzioni d’onda spaziali : correlati in spin, anticorrelati spazialmente Funzione d’onda massima per elettroni “vicini”

Funzione d’onda complessiva nel caso generale tripletto, S=1, ortoelio: La funzione d’onda va a zero quando gli elettroni sono “vicini” singoletto, S=0, paraelio: Funzione d’onda massima per elettroni “vicini” lo stato fondamentale |1s(r1) 1s(r2)> è un singoletto, S=0

Livelli energetici degli stati di tripletto e di singoletto non cambiano i termini “imperturbati” cambia invece il termine di repulsione fra i due elettroni: singoletto tripletto

in ciascuno due tipi di termini di repulsione: Termini “coulombiani”: hanno il corrispondente classico e conducono ai potenziali medi di repulsione coulombiana già calcolati |1s>  n=1, l=0 + r2 Termini di “scambio”: non hanno il corrispondente classico

Il termine di scambio 1s 2p 2s L’elettrone in r1 è contemporaneamente nello stato 1s e nello stato 2s: Vcoul di 1s su 2s Vscambio di 1s su 2s Vscambio di 1s su 2p È grande solo in quei punti in cui sono contemporaneamente grandi 1s(r) e 2s(r)

integrando termine coulombiano: termine di scambio: contributo negativo contributi positivi contributo positivo

Gerarchia di importanza fra le correzioni E2,0 tripletto E2,0 singoletto E2,1 tripletto E2,1 singoletto atomo di elio l=0,1 Caso generale: gli stati “orto” (spin paralleli) hanno sempre energia di legame maggiore in valore assoluto rispetto agli stati “para” (spin antiparalleli) regola di Hund Gerarchia di importanza fra le correzioni effetto “barriera centrifuga”: la separazione più forte fra gli stati di energia che hanno lo stesso valore di n (che nell’atomo con un solo elettroni sarebbero degeneri) è dovuta alla differenza fra i valori del termine C di repulsione coulombiana in stati con diversi valori di l regola di Hund: a parità di n e l, gli stati di tripletto hanno energia minore (sono più legati) degli stati di singoletto di spin

Momenti angolari “totali” dell’elio S non è lo spin di una “particella” fisica, ma lo stato di correlazione dello spin dei due elettroni Ms = ms1 + ms2 momento totale di spin momento angolare orbitale totale L può avere tutti i valori interi fra l1+l2 e l1-l2 ML = ml1 + ml2 molteplicità di spin = 2S+1 Notazione spettroscopica: 3P simbolo spettroscopico per L S  L=0; P  L=1; D  L=2

atomo di elio singoletto S=0 tripletto S=1 -1 -2 -3 -4 -5 energie (eV) ns np nd 1S 1P 1D L=0 L=1 L=2 3S 3P 3D L=0 L=1 L=2 E (eV) -1 -2 -3 -4 -5 -24.6 energie (eV) singoletto 4d - 0,85 4p - 0,85 4s - 0,9 3d - 1,5 3p - 1,55 3s - 1,7 2p - 3,5 2s - 4,0 1s - 24,6 idrogeno n=2 idrogeno n=3 idrogeno n=4 tripletto 4d - 0,85 4p - 0,9 4s - 1,0 3d - 1,55 3p - 1,7 3s - 2,0 2p - 3,7 2s - 4,8 numero quantico n

energie (eV) Energia “dell’elettrone in un certo stato” o energia “dell’atomo con gli elettroni in determinati stati”? singoletto (1s)(4d) -54,4 - 0,85 (1s)(4p) -54,4 - 0,85 (1s)(4s)  -54,4 - 0,9 (1s)(3d)  -54,4 - 1,5 (1s)(3p)  -54,4 - 1,55 (1s)(3s)  -54,4 - 1,7 (1s)(2p)  -54,4 - 3,5 (1s)(2s)  -54,4 - 4,0 (1s)(1s)  -54,4 - 24,6 L’energia data nella tabella per ogni stato è l’energia che occorre spendere per ionizzare l’atomo a partire da quello stato, lasciando lo ione nello stato fondamentale 1s di energia -54.4 eV Ad esempio, l’energia dell’elio nello fondamentale (1s)2 E= (-54,4 -24,6 ) eV = -79 eV tripletto (1s)(4d)  -54,4 - 0,85 (1s)(4p)  -54,4 - 0,9 (1s)(4s)  -54,4 - 1,0 (1s)(3d)  -54,4 - 1,55 (1s)(3p)  -54,4 - 1,7 (1s)(3s)  -54,4 - 2,0 (1s)(2p)  -54,4 - 3,7 (1s)(2s)  -54,4 - 4,8 motivo: sono le energie che si misurano sperimentalmente perché intervengono nelle transizioni più comuni, nelle quali un solo elettrone è coinvolto, mentre l’altro elettrone fa da “spettatore” e il suo stato e la sua energia non cambiano (teorema di Koopmans)

Termini coulombiani e termini di scambio energie (eV) singoletto (1s)(4d) -54,4 - 0,85 (1s)(4p) -54,4 - 0,85 (1s)(4s)  -54,4 - 0,9 (1s)(3d)  -54,4 - 1,5 (1s)(3p)  -54,4 - 1,55 (1s)(3s)  -54,4 - 1,7 (1s)(2p)  -54,4 - 3,5 (1s)(2s)  -54,4 - 4,0 (1s)(1s)  -54,4 - 24,6 Ad esempio: tripletto (1s)(4d)  -54,4 - 0,85 (1s)(4p)  -54,4 - 0,9 (1s)(4s)  -54,4 - 1,0 (1s)(3d)  -54,4 - 1,55 (1s)(3p)  -54,4 - 1,7 (1s)(3s)  -54,4 - 2,0 (1s)(2p)  -54,4 - 3,7 (1s)(2s)  -54,4 - 4,8

schermo da parte dell’altro elettrone sullo stesso orbitale  “0,3 e” Z efficace e schermo È un modo alternativo di pensare alla repulsione coulombiana: si calcola la Z equivalente che il nucleo dovrebbe avere per produrre lo stesso livello energetico in un potenziale di tipo idrogenoide,in cui l’energia dipende solo dal numero quantico n. 2s: schermo da parte dell’elettrone interno  “0,9 e” Ad esempio, per un elettrone nello stato 2s o in 2p: 2p: schermo praticamente completo Stato fondamentale (1s)(1s): si assegna a ogni elettrone la metà dell’energia complessiva (-54,4-24,6)/2=-39,5 eV schermo da parte dell’altro elettrone sullo stesso orbitale  “0,3 e”

(indicata in nero sopra ciascuna riga) atomo di elio 2 3 1 4 singoletto S=0 tripletto S=1 ns np nd 1S 1P 1D 3S 3P 3D E (eV) -1 -2 -3 -4 -5 -24.6 molteplicità è il prodotto della molteplicità di spin (2S+1) per la molteplicità di momento angolare orbitale (2L+1) (indicata in nero sopra ciascuna riga) 3 5 9 15 1 3 3 5 15 9 1 3 3 9 1 3 1

Transizioni di dipolo elettrico dell’elio singoletto S=0 tripletto S=1 ns np nd 1S 1P 1D 3S 3P 3D E (eV) -1 -2 -3 -4 -5 -24.6 energie (eV) singoletto 4d - 0,85 4p - 0,85 4s - 0,9 3d - 1,5 3p - 1,55 3s - 1,7 2p - 3,5 2s - 4,0 1s - 24,6 singoletto 4s - 0,9 4p - 0,85 4d - 0,85 3s - 1,7 3p - 1,55 3d - 1,5 2s - 4,0 2p - 3,5 1s - 24,6 2 3 1 4 4 3 2 tripletto 4d - 0,85 4p - 0,9 4s - 1,0 3d - 1,55 3p - 1,7 3s - 2,0 2p - 3,7 2s - 4,8 tripletto 4s - 1,0 4p - 0,9 4d - 0,85 3s - 2,0 3p - 1,7 3d - 1,55 2s - 4,8 2p - 3,7 Transizioni di dipolo elettrico dell’elio

Regole di selezione nelle transizioni radiative nell’elio dipolo elettrico:  l =  1  ml = 0,  1  S = 0  ms = 0 non ci sono transizioni fra stati di tripletto e stati di singoletto lo stato di spin di ciascun elettrone si conserva conseguenza: lo stato di tripletto (1s)(2s) è metastabile può infatti transire allo stato fondamentale di singoletto solo attraverso urti