SAPIENZA UNIVERSITA’ DI ROMA FACOLTA’ DI SCIENZE MATEMATICHE, FISICHE E NATURALI CORSO DI LAUREA TRIENNALE IN FISICA SINTESI DI IMPULSI AL FEMTOSECONDO MEDIANTE GENERAZIONE DI TERZA ARMONICA Tesi di Laurea Triennale in Fisica Relatore: Dott. Tullio Scopigno Candidato: Maria Chiara Braidotti ANNO ACCADEMICO 2011/2012

Motivazione: Scattering Raman stimolato & Pump - Probe Ottica non lineare: Generazione di Terza Armonica Analisi delle misure e risultati

Motivazione: Scattering Raman stimolato & Pump - Probe Ottica non lineare: Generazione di Terza Armonica Analisi delle misure e risultati

Scattering Raman stimolato Osservazione: la coerenza vibrazionale è generata dalla presenza simultanea dei due impulsi.

Scattering Raman stimolato e Pump & Probe Si aggiunge un impulso di pump ultracorto che dà inizio alla reazione chimica d’interesse. Aggiungere spettro di assorbimento dell’mpt compaund in modo da mostrare che la reazione di chiusura avviene nella regione dell’ultravioletto

Motivazione: Scattering Raman stimolato & Pump - Probe Ottica non lineare: Generazione di Terza Armonica Analisi delle misure e risultati

Ottica non lineare Dalle equazioni di Maxwell: Si scrive: Si ricava:

Generazione di Terza Armonica La luce di terza armonica può essere generata attraverso due processi: Generazione diretta del terz'ordine dovuta alla suscettività non lineare χ⁽³⁾ oppure: attraverso due processi del secondo ordine χ⁽²⁾, ovvero la generazione di seconda armonica (SHG) e la generazione di frequenza somma (SFG). In caso fare una diap in cui si spegne la parte di sotto… e poi riproporre la stessa cosa, ma spegnendo la parte di sopra..

Generazione di Terza Armonica diretta Polarizzazione non lineare del terz’ordine è Maxwell

Generazione di Terza Armonica: SHG + SFG

Phase Matching Osservazione: l’efficienza dei processi sinc²(Δk L/2) Δk L/2 La ragione di questo è che se L e piu grande di1/deltaK, approssimativamente, l'onda generata può uscire dall'accordo di fase con la polarizzazione forzante, e la potenza può fluire dall'onda a frequenza omega3 a quelle a frequenza omega1 e omega2…. WALK OFF Osservazione: l’efficienza dei processi decresce quando |Δk|L aumenta

Efficienza THG vs efficienza SHG + SFG Sotto le ipotesi di: svuotamento; walk off; dispersione delle velocità di gruppo trascurabili. Difficile phase matching:

Motivazione: Scattering Raman stimolato & Pump - Probe Ottica non lineare: Generazione di Terza Armonica Analisi delle misure e risultati

Caratterizzazione dell’impulso Apparato sperimentale Spettro della Terza Armonica Apparato sperimentale Generazione di Terza Armonica λ/2 SHG BBO Lamina di compensazione di Calcite THG BBO

Caratterizzazione impulso Apparato sperimentale Effetto Kerr Durata temporale Apparato sperimentale Effetto Kerr dove

Caratterizzazione dell’impulso Efficienza Quadratico

in regime di svuotamento non trascurabile THG come SHG + SFG in regime di svuotamento non trascurabile

Caratterizzazione dell’impulso Efficienza Quadratico Regime di svuotamento non trascurabile

Caratterizzazione dell’impulso Temperatura del laboratorio Energia impulso di Terza armonica Durata impulso della fondamentale Temperatura del laboratorio

Caratterizzazione dell’impulso Correlazioni μ₁=1,64μJ σ₁=0,03μJ μ₂=1,54μJ σ₂=0,05μJ

Conclusioni Generazione sperimentale di impulsi di terza armonica nell’UV come pump per spettroscopia FSRS; Strategia: due processi χ⁽²⁾, vs singolo processo χ⁽³⁾, analisi efficienze e phase matching dei processi; Caratterizzazione sperimentale di spettro (265,3 ±0,2)nm con larghezza di banda (3,5±0,1)nm , durata (173±3)fs , efficienza che va dal 0,1% al 6% nel range di energia [40, 800] μJ e stabilità attorno al 3,8%.

Chirp

Dispersione della velocità di gruppo Lunghezza per cui due impulsi restano sovrapposti

Caratterizzazione dell’impulso Evoluzione temporale