La presentazione è in caricamento. Aspetta per favore

La presentazione è in caricamento. Aspetta per favore

Relatore: Prof. Tullio Scopigno Candidato: Giuseppe Fumero.

Presentazioni simili


Presentazione sul tema: "Relatore: Prof. Tullio Scopigno Candidato: Giuseppe Fumero."— Transcript della presentazione:

1 Relatore: Prof. Tullio Scopigno Candidato: Giuseppe Fumero

2 Effetto Raman Trattazione quantistica dello scattering Raman stimolato (SRS) Approccio diagrammatico Il sistema a tre livelli Confronto con i risultati sperimentali per il cicloesano

3 L EFFETTO R AMAN SPONTANEO o Consiste nella diffusione anelastica della luce o E presente solo se la polarizzabilità varia nel tempo o La luce è diffusa in tutte le direzioni I anti-Stokes < I Stokes << I Rayleigh

4 T ECNICA P UMP P ROBE o Due fasci incidono sul campione o Fascio di Pump perturba il sistema o Fascio di Probe ne legge gli effetti dopo un tempo τ Si può studiare levoluzione di un sistema durante una reazione chimica se τ è abbastanza piccolo ( s) o LIMITE DI TRASFORMATA: è difficile utilizzare il Raman spontaneo per la parte Probe Raman stimolato (SRS)

5 R AMAN STIMOLATO o La diffusione è stimolata dallazione simultanea di una coppia di fasci: Raman pulse a banda stretta e Stokes Probe ultracorto o Si ottiene luce coerente diffusa collinearmente al Probe o Picchi sullo spettro del Probe legati ai modi vibrazionali del campione FSRS: Pump Probe con SRS per la parte Probe

6 R AMAN STIMOLATO o Ci occuperemo della parte Probe, quindi dellSRS o Linterpretazione degli spettri è non banale: forme dispersive e negative SCOPO DELLA DISSERTAZIONE: capire da dove provengono questi contributi per poter interpretare correttamente gli spettri FSRS Spettro FSRS del R6G Spettro FSRS del CDCL 3

7 T RATTAZIONE QUANTISTICA : UN PO DI STRUMENTI o Matrice densità: o Permette di descrivere anche miscele statistiche: Levoluzione della matrice densità è governata dallequazione di Liouville-Von Neumann. Dephasing o Si può scrivere il valor medio di un operatore A come L= [H, …]

8 T RATTAZIONE QUANTISTICA : UN PO DI STRUMENTI o Il propagatore per la matrice densità è definito da o Integrando lequazione di Liouville o Ma questa espressione in generale non converge o Usiamo la rappresentazione di Dirac che si applica nei casi con

9 T RATTAZIONE QUANTISTICA : OTTICA NON LINEARE o Quando unonda EM attraversa un materiale, la variazione della P(t) agisce da sorgente. Per intensità abbastanza alte P cessa di dipendere linearmente da E: o La polarizzazione è data dal valore aspettato del momento di dipolo: o Per trovare il campo diffuso inseriamo la P nellequazione generale delle onde (per mezzi non conduttori) o Inserendo lespressione trovata per la matrice densità, si ottiene:

10 T RATTAZIONE QUANTISTICA : FOUR WAVE MIXING o Scriviamo E come sovrapposizione di quattro campi (four wave mixing) o Inserendo E nellequazione generale delle onde si ottiene: o Per lSRS: o Integrando tra 0 e L nelle ipotesi Heterodyne detection: piccolo guadagno sulla frequenza dello Stokes

11 A PPROCCIO DIAGRAMMATICO o La polarizzazione al terzo ordine è: o Sviluppiamo i commutatori o S (3) funzione di risposta non lineare:

12 A PPROCCIO DIAGRAMMATICO o La polarizzazione al terzo ordine è: o S (3) funzione di risposta non lineare: Il dipolo agisce sul bra Il dipolo agisce sul ket Il dipolo agisce sul bra Free induction decay Evoluzione libera o Per calcolare i termini R i si introducono i diagrammi di Feynman e FWMEL

13 D IAGRAMMI DI F EYNMAN Diagrammi coniugati sono fisicamente equivalenti

14 D IAGRAMMI FWMEL Diagrammi coniugati sono fisicamente equivalenti

15 I L SISTEMA A TRE LIVELLI o Alla S (3) sono associati 4 diagrammi o Se consideriamo il caso generale con un campo esterno del tipo: o Si ottengono… 6 x 6 x 6x 4 o 864 diagrammi!

16 I L SISTEMA A TRE LIVELLI o Consideriamo un sistema a tre livelli a,c e b con o Prendiamo i campi o Scartiamo i diagrammi che presentano uneccitazione a partire dallo stato b o una diseccitazione dallo stato a (RWA) e imponiamo la condizione di phase matching : o Rimangono 8 diagrammi di Feynman

17 I L SISTEMA A TRE LIVELLI

18

19

20

21 S IMULAZIONI PER DUE DIVERSE COPPIE DI IMPULSI o In letteratura il problema è trattato il caso con impulsi gaussiani: o Il modello gaussiano non si può risolvere analiticamente o Introduciamo due modelli risolubili in modo analitico: Stokes Probe e Raman pulse monocromatici Stokes Probe istantaneo e Raman pulse esponenziale in tempo

22 o Interpretando i diagrammi in base alle regole, si può scrivere facilmente la P (3) (t) S IMULAZIONI PER DUE DIVERSE COPPIE DI IMPULSI o Risolvendo gli integrali e facendo la TF si ottiene la P (3) (ω) che permette di calcolare il RG

23 S IMULAZIONI PER DUE DIVERSE COPPIE DI IMPULSI o Impulsi monocromatici, caso non risonante RRS I IRS I

24 S IMULAZIONI PER DUE DIVERSE COPPIE DI IMPULSI o Probe istantaneo e Raman pulse esponenziale, caso non risonante o Che effetto ha la larghezza del Raman pulse sul segnale? RRS I

25 S IMULAZIONI PER DUE DIVERSE COPPIE DI IMPULSI o Probe istantaneo e Raman pulse esponenziale, caso risonante RRS I IRS I RRS I non risonante IRS I non risonante

26 I L CICLOESANO o Confronto tra il modello e i risultati sperimentali ottenuti in laboratorio per C 6 H 12sperimentali

27 I L CICLOESANO o Confronto tra il modello e i risultati sperimentali ottenuti in laboratorio per C 6 H 12sperimentali

28 C ONCLUSIONI o Si è presentata la teoria quantistica dellSRS mediante lutilizzo della tecnica diagrammatica o Si è studiato in dettaglio un sistema a tre livelli presentando i contributi dei vari diagrammi o Da questa analisi è emerso che lSRS può essere responsabile di figure negative e dispersive inesistenti nel Raman spontaneo o Sono state confrontate le forme di riga ottenute dal modello con quelle sperimentali per C 6 H 12

29 D IAGRAMMI CONIUGATI o I diagrammi coniugati rappresentano lo stesso fenomeno fisico o Esempio: assorbimento Diagrammi di Feynman

30 FSRS SETUP Raman Pulse Raman Pump WLG WL Probe


Scaricare ppt "Relatore: Prof. Tullio Scopigno Candidato: Giuseppe Fumero."

Presentazioni simili


Annunci Google